A párizsi központú újrealista csoport alapító tagja és vezéregyénisége. Személyében két, egymással ellentétesnek látszó alkotótípus jegyei egyesülnek: munkássága egyrészt hasonló vallásos-misztikus érintettségről tanúskodik, mint például Malevicsé, másrészt olyasfajta aurát áraszt, mint a népszerű sztárok és showmanek világa. Egyes értelmezői már annak is szimbolikus jelentőséget tulajdonítanak, hogy Malevics épp abban az évben jegyezte fel a következő sorokat, amikor Klein megszületett: „A festő ezentúl nem kötődik a vászonhoz; képeit a térben is megvalósíthatja”. S tényleg, mintha ugyanez a gondolatmenet folytatódna Klein következő soraiban: „Fürdés a térben, mely elvezet az abszolút szellemhez”. Az „abszolút szellemhez” vezető út kijelöléséhez a művész különösen a zen-meditációra és Max Heindel teozofikus világmagyarázatára támaszkodott. Kiváló cselgáncsozó volt, tehát a zen-buddhista tanokból jól tudta, hogy a „semmibe való ugrás” azt a pillanatot jelenti, amikor az ember mindenfajta törvényen és kötöttségen kívül helyezi magát. Klein a művészetben is ezt tette: az összes tabut felrúgva olyan elhatározásra jutott, hogy például az üres galériát kell műalkotássá nyilvánítani, egyetlen színnel kell festeni, a színt por alakban kell felvinni a vászonra, ecset helyett tűz, víz vagy a szél segítségével kell kialakítani a formákat. Mi több, a zen-buddhista „semmibe való ugrást” olyan komolyan vette, hogy művészete betetőzéseképpen kiugrott az ablakon. Mint művész ugrott és repült, de tapasztalt cselgáncsozóként ért földet, úgyhogy nem lett semmi baja. (Igaz, Klein a cselgáncsot is művészetként űzte; személyes és univerzális művészetnek tartotta, a harc művészetének, miként magát az életet is.)
Talán leghíresebb, m9indenesetre leglátványosabb művei az úgynevezett „antropometriák”. Valójában egy ősrégi festőtechnika rituális felelevenítéséről van szó: Klein szebbnél szebb lányokat kent be az ultramarinkék jellegzetes (a művész által szabadalmaztatott) árnyalatával, s azután látványos ceremónia (zenekíséret, meghatározott koreográfia) keretében készítette, illetve készíttette el velük a vásznon testük lenyomatát.